Master's Thesis

DFT Calculations of Hydrogenated Graphene Supported by Machine Learning

Final Thesis 6.67 MB

Author of thesis: Bc. Jiří Richter

Acad. year: 2025/2026

Supervisor: doc. Ing. Miroslav Bartošík, Ph.D.

Reviewer: doc. Mgr. Jana Pavlů, Ph.D.

Abstract:

Graphene hydrogenation can open a bandgap in an otherwise semimetal material, improving its on/off ratio in transistor application and enabling control over surface reactivity. This master's thesis aims to generate a machine--learned force field for interatomic interaction of carbon (C) atoms of graphene and hydrogen (H) atoms at various distances using on--the--fly learning with Bayesian uncertainty quantification implemented in the Vienna Ab initio Simulations Package code. Multiple arrangements of H atoms on the surface and adsorption trajectories of atomic H onto different surface structures are simulated and added to the training set of the resulting force field. The force field is then tested on surfaces and adsorption onto surfaces with higher coverage and outside the learned adsorption sites. The density of states and the band structure of the most stable configuration in terms of binding energy of H and of a structure with a periodic arrangement of H on the surface are calculated and compared to the non--covered surface.

Keywords:

VASP, graphene, hydrogen, hydrogenation, machine learning, force field, interatomic potential

Date of defence

15.06.2026

Result of the defence

Defended (thesis was successfully defended)

znamkaAznamka

Grading

A

Process of defence

Po otázkách oponenta bylo dále diskutováno: Je molekulární dynamika součástí VASP? Dá se predikovat magnetické vlastnosti struktur? Při jakých vzdálenostech dojde k otevření zakázaného pásu. Student na otázky odpověděl.

Language of thesis

English

Faculty

Fakulta strojního inženýrství

Department

Institute of Physical Engineering

Study programme

Physical Engineering and Nanotechnology (N-FIN-P)

Composition of Committee

prof. RNDr. Tomáš Šikola, CSc. (předseda)
prof. RNDr. Jiří Spousta, Ph.D. (místopředseda)
prof. RNDr. Pavel Zemánek, Ph.D. (člen)
prof. Mgr. Dominik Munzar, Dr. (člen)
doc. Mgr. Adam Dubroka, Ph.D. (člen)
prof. Ing. Jan Čechal, Ph.D. (člen)
prof. RNDr. Jiří Petráček, Dr. (člen)
prof. RNDr. Radim Chmelík, Ph.D. (člen)
prof. Ing. Miroslav Kolíbal, Ph.D. (člen)
doc. Ing. Radek Kalousek, Ph.D. (člen)
doc. Ing. Stanislav Průša, Ph.D. (člen)
doc. Mgr. Vlastimil Křápek, Ph.D. (člen)
RNDr. Antonín Fejfar, CSc. (člen)

Supervisor’s report
doc. Ing. Miroslav Bartošík, Ph.D.

Práce Jiřího Richtera se zabývá simulací hydrogenace grafenu s využitím strojově učených silových polí implementovaných v programu VASP. Jiří úspěšně propojil metody teorie funkcionálu hustoty, molekulární dynamiky a strojového učení a vytvořil model umožňující výrazné urychlení simulací při zachování vysoké přesnosti. Součástí práce bylo také kritické ověřování výsledků pomocí DFT výpočtů a analýza elektronické struktury vybraných hydrogenovaných konfigurací.

Téma práce bylo mimořádně náročné po teoretické, technické i praktické stránce. Jiří musel zvládnout principy DFT, molekulární dynamiky, statistické fyziky i bayesovské predikce nejistoty a současně řešit problémy spojené s tréninkem modelů a omezeními výpočetních prostředků. Oceňuji zejména jeho schopnost samostatně hledat řešení vznikajících problémů, kriticky vyhodnocovat dosažené výsledky a průběžně zlepšovat kvalitu modelu.

Během řešení práce dosáhl Jiří velmi vysoké odborné úrovně, prokázal značnou pracovitost, samostatnost a zájem o problematiku. Výsledky práce jsou přínosné nejen z metodického hlediska, ale představují také zajímavý podklad pro další výzkum hydrogenace grafenu.

Předloženou diplomovou práci doporučuji k obhajobě a hodnotím známkou A.
Evaluation criteria Grade
Splnění požadavků a cílů zadání A
Postup a rozsah řešení, adekvátnost použitých metod A
Vlastní přínos a originalita A
Schopnost interpretovat dosažené výsledky a vyvozovat z nich závěry A
Využitelnost výsledků v praxi nebo teorii A
Logické uspořádání práce a formální náležitosti A
Grafická, stylistická úprava a pravopis A
Práce s literaturou včetně citací A
Samostatnost studenta při zpracování tématu A

Grade proposed by supervisor: A

Reviewer’s report
doc. Mgr. Jana Pavlů, Ph.D.

Cílem diplomové práce Bc. Jiřího Richtera bylo:
1.    napsat úvod k DFT výpočtům podporovaným strojovým učením,
2.    provést rešerši literatury týkající se DFT výpočtů hydrogenace grafenu,
3.    natrénovat interakce silového pole mezi uhlíkem a vodíkem pomocí metod strojového učení,
4.    aplikovat natrénovanou síť na simulace vlivu vodíku na čistý a defektní grafen,
5.    pro nejpravděpodobnější schéma a polohy hydrogenace provést klasický DFT výpočet elektronové struktury hydrogenovaného grafenu.
Cíle zadání byly splněny.

Práce je psána přehledně a systematicky. Lze konstatovat, že kapitoly 1 Computational methods a 2 Hydrogenated graphene velmi dobře uvádějí pojmy a přístupy, použité v následující kapitole. Výsledky jsou přehledně uvedeny v kapitole 3 Practical part.

Pracovní postup je odpovídající, logický a dobře popsaný, což umožňuje případnou reprodukci dat. Rozsah řešení je široký a použité metody jsou adekvátní. V případě potřeby bylo zařazeno dodatečné učení. Práce přináší zajímavé a užitečné výsledky, které mohou být využity k podpoře a nasměrování dalšího výzkumu.

Dosažené výsledky jsou prezentovány vhodnou formou a z nich odvozené závěry jsou obsáhle diskutované. Diskuze výsledků je jasná a výstižná s ohledem na původní cíle a zařazení výsledků do širšího kontextu v rámci literatury. Oceňuji i zařazení informací o použitém hardware a rychlosti výpočtů.

Práce je logicky uspořádaná a napsána srozumitelnou angličtinou bez významných gramatických chyb. Jazyková a stylistická úroveň je velmi dobrá. Text práce je vhodně doplněn obrázky a tabulkami.

Diplomant významně přispěl k rozvoji metodiky tvorby silového pole pro meziatomové interakce uhlíku v grafenu a vodíku pomocí strojového učení, implementovaného v programu VASP. Ověřil vhodnost vygenerovaných silových polí pro popis vybraných strukturních uspořádání. Dále provedl analýzu elektronových vlastností nejstabilnějšího stavu. Jeho práce představuje významný krok směrem k efektivnějším výpočtovým modelům a poskytuje pevný základ pro další výzkum v oblasti simulací grafenu.

Formální stránka; grafická a stylistická úprava a práce s literaturou včetně citací jsou na dobré úrovni a vykazují jen občasné nedostatky (viz formální připomínky níže), které nikterak nesnižují kvalitu dosažených výsledků a závěrů z nich plynoucích. Celá práce je doplněna a podpořena literární rešerší relevantní k práci.

Drobné formální připomínky:
U rovnice 1.1 a 1.8 chybí vysvětlení některých použitých veličin. IT4I se píše s velkým druhým „I“, v seznamu literatury se objevují nejednotnosti ve formátování velikosti písmen u příjmení a zkratek křestních jmen, u citace [5] je třeba ponechat velká počáteční písmena u podstatných jmen (Näherungsmethode zur Lösung des quantenmechanischen Mehrkörperproblems), …

Práce Bc. Jiřího Richtera splňuje standardní požadavky kladené na diplomovou práci.
Evaluation criteria Grade
Splnění požadavků a cílů zadání A
Postup a rozsah řešení, adekvátnost použitých metod A
Vlastní přínos a originalita A
Schopnost interpretovat dosaž. výsledky a vyvozovat z nich závěry A
Využitelnost výsledků v praxi nebo teorii A
Logické uspořádání práce a formální náležitosti B
Grafická, stylistická úprava a pravopis A
Práce s literaturou včetně citací B
Topics for thesis defence:
  1. Vysvětlete, prosím, ve zkratce, jak vypadá implementace ML do VASPu.
  2. Byl testován vliv tloušťky vakua na kvalitu výsledků?
  3. Jaké jste použil parametry pro popis smearingu?
  4. Co by se mohlo stát, pokud byste potenciály trénované pro teploty do 500 K použil pro teploty vyšší?
  5. Jak citlivé jsou výsledky na velikost supercely?
  6. Proč zobrazujete právě C(pz) projekci?
  7. Pokud je vodík adsorbován pouze na jedné straně grafenu, vzniká dipól kolmý k vrstvě. Jak se v takovém případě vypořádáváte s rizikem interakce mezi periodickými obrazy?

Grade proposed by reviewer: A

Responsibility: Mgr. et Mgr. Hana Odstrčilová